La prima notizia di una chiesa a Marcarolo si legge in un atto notarile dell’8 maggio 1221; da altri documenti risulta intitolata a Maria SS.ma (S. Maria di Marcarolo). Era dipendente dalla Pieve di Ceranesi. Con l’andar del tempo diventò priorato dei Benedettini, come risulta nel Banco di S. Giorgio all’anno 1353.

Secondo il Remondini, fino al 1613 non vi è notizia di un "pubblica cappella" intitolata a Santa Croce; nemmeno nella Visita Apostolica di Monsignor Bossio nel 1582 viene citata. 

Nel 1619, l'Arcivescovo Domenico De Marini eresse la nuova Chiesa Parrocchiale, intitolata alla Esaltazione della Santa Croce, con il coro rivolto a Nord. 

Nella Visita Apostolica del 1650, l'Arcivescovo Cardinale Durazzo segnala, all'interno della Chiesa, la presenza di tre altari: il maggiore, uno dedicato al Rosario e uno a Sant'Antonio. Il campanile fu innalzato nel 1660.

Nel 1743 i parrocchiani, incoraggiati dal Rettore Angelo Maria Cassassa e da una donazione da parte della famiglia Spinola (ai quali, per riconoscenza, nel 1744 fu concesso di costruire alcune loro stanze sopra una delle due sacrestie e una tribuna nel presbiterio per assistere alla Messa da casa) ingrandirono la Chiesa.

La Chiesa fu consacrata dal Cardinale Giuseppe Siri il 31 maggio 1969, nel 350 anniversario della costituzione della Parrocchia.

Nel 2019 ci fu un restauro generale interno, in occasione del quattrocentesimo anniversario di costituzione della Parrocchia. I solenni festeggiamenti furono presieduti dall'Arcivescovo di Genova, Cardinale Angelo Bagnasco.

Socrate Scolastico (nato nel 380 circa) fornisce un resoconto del ritrovamento nella sua Storia ecclesiastica. Narra come Elena, madre di Costantino I, avesse fatto distruggere il tempio pagano posto sopra al Sepolcro e, riportatolo alla luce, vi ritrovò tre croci e il Titulus crucis (il cartello posto sulla croce di Gesù).

Secondo il racconto di Socrate, Macario, vescovo di Gerusalemme, fece porre le tre croci una per volta sopra il corpo di una donna gravemente malata. La donna, miracolosamente, guarì perfettamente al tocco della terza croce, che venne identificata con l'autentica croce di Cristo.

Socrate sostiene che fossero stati ritrovati anche i chiodi della crocefissione e che Elena li avesse mandati a Costantinopoli, dove furono incorporati nell'elmo dell'imperatore e uno fu trasformato nel morso del proprio cavallo (questo morso sarebbe quello conservato prima nell'antica Basilica di Santa Tecla e, dopo la traslazione del 1548 voluta dal Vescovo Carlo da Forlì, nel Duomo di Milano, a decine di metri d'altezza dal suolo). Secondo una tradizione un altro chiodo dovrebbe circondare l'interno della corona ferrea, oggi conservata nel Duomo di Monza.

La festività ricorre il 14 settembre, in ricordo del ritrovamento della vera croce di Gesù da parte di sant'Elena, avvenuto nel 327.